分析方法发展
ICR设施引领世界仪器和技术的发展,以及追求FT-ICR质谱的新应用。
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21特斯拉傅里叶变换离子回旋共振质谱仪:超高分辨率质量分析的国家资源爱游戏提现客服Hendrickson,中一段;奎因,摩根大通(J.P.;凯撒,N.K.;史密斯,测向;Blakney G.T.;陈,t;马歇尔A.G.;维斯布罗德,C.R.和Beu, S.C.美国质谱学会杂志, 26, 9, 1626-1632 (2015)
存储波形反傅立叶变换21t傅立叶变换离子回旋共振质谱超高分辨率离子隔离史密斯,测向;Blakney G.T.;南卡罗莱纳州Beu安德森,开出信用证;西里尔·戴彼第Weisbrod;亨德里克森,中一段分析化学, 92, 4, 3213-3219 (2020) -数据集
在嵌合离子负载的捕获质谱计中增加单光谱自上而下的蛋白质序列覆盖率Weisbrod c;安德森,开出信用证;格里尔,J.B.;德,C.J.;亨德里克森,中一段分析化学, 92, 18, 12193-12200 (2020) -数据集
21特斯拉FT-ICR质谱仪用于复杂有机混合物的超高分辨率分析史密斯,d;Podgorski特区;罗杰斯,r;Blakney G.T.;亨德里克森,中一段分析化学, 90, 3, 2041-2047 (2018) -数据集
前端电子转移解离耦合到21特斯拉FT-ICR质谱仪用于完整蛋白质序列分析Weisbrod C.R.;凯撒,N.K.;Syka J.E.P.;早期,l;马伦,c;Dunyach J.J.;英语,点;安德森,开出信用证;Blakney G.T.;Shabanowitz, j .; Hendrickson, C.L.; Marshall, A.G. and Hunt, D.F.美国质谱学会杂志, 28, 9, 1787-1795 (2017)
复杂混合物FT-ICR质量分析中增加动态范围的定制离子半径分布麦肯纳,点;美味,J.J.;亨德里克森,C.L.和马歇尔,A.G.分析化学, 85, 1,265 -272 (2013)
新型9.4特斯拉FT-ICR质谱仪具有改进的灵敏度、质量分辨率和质量范围奎因,摩根大通(J.P.;Blakney G.T.;亨德里克森,C.L.和马歇尔,A.G.美国质谱学会杂志, 22, 1343-1351 (2011)
基于行走校准方程的十亿分之一傅里叶变换离子回旋共振质量测量精度凯撒,N.K.;麦肯纳,点;西安,f;Blakney G.T.;罗杰斯,r;亨德里克森,C.L.和马歇尔,A.G.分析化学, 83, 1732-1736 (2011)
生物
生物应用组为生物分子分析提供服务操作,需要超高分辨率和高质量精度的高场FT-ICR ms。大多数应用集中在完整的蛋白质,或“自上而下”蛋白质组分析,这提供了一个真正的分子水平的结构功能关系的理解。自顶向下质谱法需要高检测灵敏度、质量分辨率、质量测量精度和多种解离模式,这充分利用了14.5 T和21 T FT-ICR仪器的独特功能。实验通过直接输注或在线反相液相色谱进行,支持人员能够向用户提供有限的样品制备服务,包括蛋白质提取、亲和纯化、分馏和清理。
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PEPPI-MS:聚丙烯酰胺凝胶为基础的预分馏,通过质谱分析完整的蛋白质形态和蛋白质复合物Takemori, a;屠夫,科学博士;哈曼,V.M.;Brownbridge p;日本岛,k;Higo d;Ishizaki, j .;长谷川,h;铃木,j .;山下式m; Loo, J.A.; Ogorzalek, R.R.; Beynon, R.J.; Anderson, L.C.; Takemori, N.蛋白质组学研究杂志, 19,9,3779 -3791 (2020) -数据集,ACS LiveSlides
超高质量分辨率,质量精度和动态范围MALDI质谱成像21 T FT-ICR MS鲍曼,美联社;Blakney G.T.;Hendrickson,中一段;埃利斯,狭义相对论;Heeren R.M.A.;史密斯,测向分析化学, 92, 4, 3133-3142 (2020) -数据集
从21特斯拉傅里叶变换离子回旋共振质谱自上而下蛋白质组学数据构建人类蛋白质形态家族谢弗,L.V.;安德森,开出信用证;屠夫,科学博士;Shortreed,核磁共振;米勒,智慧化;Pavelec c;史密斯L.M.蛋白质组学研究杂志, 20,1317 -325 (2020) -数据集
单克隆抗体自上而下和中下质谱鉴定的实验室间研究Srzentić,k;Fornelli l;Tsybin Y.O.;厕所,正当;h·塞克尔;琼脂,J.N.;安德森,开出信用证;巴姨,D.L.;贝克,a;Brodbelt J.S.二; van der Burgt, Y.E.M.; Chamot-Rooke, J.; Chatterjee, S.; Chen, Y.; Clark, D.J.; Danis, P.O.; Diedrich, J.K.; D'Ippolito, R.A.; Dupré, M.; Gasilova, N.; Ge, Y.; Goo, Y.A.; Goodlett, D.R.; Greer, S.M.; Haselmann, K.F.; He, L.; Hendrickson, C.L.; Hinkle, J.D.; Holt, M.; Hughes, S.; Hunt, D.F.; Kelleher, N.L.; Kozhinov, A.N.; Lin, Z.; Malosse, C.; Marshall, A.G.; Menin, L.; Millikin, R.J.; Nagornov, K.O.; Nicolardi, S.; Pa a-Tolić, L.; Pengelley, S.; Quebbemann, N.R.; Resemann, A.; Sandoval, W.; Sarin, R.; Schmitt, N.D.; Shabanowitz, J.; Shaw, J.B.; Shortreed, M.R.; Smith, L.M.; Sobott, F.; Suckau, D.; Toby, T.; Weisbrod, C.; Wildburger, N.C.; Yates, J.R.; Yoon, S.H.; Young, N.L.; Zhou, M.美国质谱学会杂志, 31,9,1783 -1802 (2020)
自上而下蛋白质组学:一种近期的临床诊断技术他,l;Rockwood A.L.;阿加瓦尔,点;安德森,开出信用证;Weisbrod c;Hendrickson,中一段;马歇尔A.G.转化医学年鉴, 8,4,136 (2020)
21特斯拉傅里叶变换离子回旋共振自上而下和中下质谱联用对人血清中单克隆免疫球蛋白轻链的分析他,l;安德森,开出信用证;Barnidge湄;穆雷,D.L.;Dasari,美国;Dispenzieri, a;Hendrickson,中一段;马歇尔A.G.分析化学, 91, 5, 3263-3269 (2019)
21特斯拉傅立叶变换离子回旋共振质谱和血液血红蛋白串联质谱诊断血红蛋白病和β-地中海贫血他,l;Rockwood A.L.;阿加瓦尔,点;安德森,开出信用证;Weisbrod c;Hendrickson,中一段;马歇尔A.G.临床化学, 65, 8,986 -994 (2019)
自上而下和中下质谱/质谱的蛋白质从头测序:质量测量精度和序列覆盖率差距的限制他,l;Weisbrod C.R.;马歇尔A.G.国际质谱学爱游戏提现客服杂志, 427, 107-113 (2018)
化学修饰粗型脂多糖疫苗候选物的自顶向下串联质谱分析Oyler,文学士;汗,M.M.;史密斯,测向;哈伯特,E.M.;Kilgour的D.P.A.;恩斯特,上面;十字架,响亮的;Goodlett,湄美国质谱学会杂志, 29, 6, 1221-1229 (2018)
自上而下LC-21特斯拉FT-ICR质谱鉴定和表征人类蛋白质形态安德森,开出信用证;德,C.J.;凯撒,N.K.;小伙子们,保留时间;史密斯,测向;格里尔,J.B.;勒杜克r;Blakney G.T.;托马斯,点;凯莱赫,N.L.; Hendrickson, C.L.蛋白质组学研究杂志中国生物医学工程学报,16,2,1087-1096 (2017)-数据集1
谱技术成像
此外,该设施还为快速MALDI FT-ICR质谱成像提供了最先进的仪器,该技术用于同时可视化样品和组织中数千个分子的空间分布。质谱成像(MSI)是一种空间分析技术,允许分析物的分子组成被分配到给定样品中的局部位置。样品通常由生物组织组成,如动物、植物或细菌菌落。最流行的MSI技术之一是基质辅助激光解吸电离(MALDI)-MSI,其中激光用于烧蚀和电离样品的表面,产生可以映射到它们位置的分子离子,并给出分子离子热图分布。然后,研究人员可以通过观察他们的2D图像来区分样本中感兴趣的分子存在的位置。
使用MALDI成像可以评估广泛的有趣分子,包括脂质、多肽、药物、代谢物和蛋白质。通过分析这些感兴趣的各种分析物并对其进行空间分配,可以确定包括药代动力学和药效学观察和毒理学关联在内的研究,而无需在实验中使用标签。图像共配准也可以使用其他公认的成像技术,包括组织染色。
MSI有广泛的应用,也可以通过影响结果的特定样品制备技术进行辅助(Goodwin, 2012)。采用和开发样品制备技术可以增强这些能力,例如组织上化学衍生化(Smith等,2020)、单细胞成像(Neumann等,2019)和n-聚糖成像(McDowell等,2021)。
相关的出版物
古德温RJA。质谱成像样品制备:小错误可能导致大后果。J蛋白质组学。2012年8月30日;75(16):4893-4911。doi: 10.1016 / j.jprot.2012.04.012.Epub 2012年4月24日PMID: 22554910。
史密斯,k.w.,弗林德斯,B.,汤普森,p.d.,克鲁谢克,f.l.,麦凯,c.l.,海伦,R.M.和科布斯,d.f., 2020。维生素D代谢物在小鼠肾脏中的空间定位的质谱成像.ACSω, 5(22),第13430-13437页。
Neumann, e.k., Ellis, j.f., Triplett, a.e., Rubakhin, S.S.和Sweedler, j.v., 2019。用高分辨率质谱法分析30 000个啮齿动物小脑细胞的脂质.分析化学浙江大学学报,41(12),第871- 878页。
麦克道尔,c.t.,克莱默,Z.,霍尔,J.,韦斯特,c.a.,维斯涅夫斯基,L.,鲍尔斯,t.w.,安吉尔,p.m.,梅塔,a.s.,卢因,d.n.,哈布,B.B.和德雷克,r.r., 2021。碳水化合物抗原定义的胰腺癌组织中n -链聚糖的成像质谱和凝集素分析.分子与细胞蛋白质组学, 20, p.100012。
环境与地球化学
常规环境分析和石油法医化学的传统工具几乎完全依赖于气相色谱-质谱(GC-MS),尽管原油(及其转化产物)中的许多化合物由于挥发性而不能色谱分离或适用于GC-MS。为了加强当前和未来对人为或自然释放的石油泄漏的命运、运输和指纹识别的研究,我们应用超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振(FT-ICR)质谱法来识别天然原油和风化原油样品在分子水平上的成分变化,并揭示通过气相色谱表征无法获得的极性化合物的富集。概述的方法提供了前所未有的细节,有可能增强对泄漏石油环境命运的洞察,改进毒理学,生物/非生物风化的分子建模,以及石油衍生泄漏的综合分子表征。
天然有机质(溶解有机质、土壤有机质)的复杂性要求质量分辨率和质量测量精度只能通过高场FT-ICR MS实现。来自不同科学背景的广泛研究人员依靠FT-ICR MS提供分子水平的有机分子全球循环的洞察,以识别与新兴污染物、碳/氮循环、气候变化对流域、湿地、海洋和陆地生态系统以及沉积物和土壤的影响。
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深水地平线石油泄漏的第一个十年科学见解Kujawinski, E.B.;Reddy,:;罗杰斯,r;打,J.C.;情人节,D.L.;白色,香港《自然评论地球与环境》, 1,237 -250 (2020)
通过超高分辨率质谱扩大溢油特征的分析窗口:超越气相色谱环绕。科学。抛光工艺。, 47 (13), 7530-7539 (2013)
用傅里叶变换离子回旋共振质谱表征沥青粘结剂和光产物,揭示了丰富的水溶性碳氢化合物奈尔斯,美国;Chacon Patino, M.L.;普特南,……;罗杰斯,r;马歇尔A.G.环境科学与技术, 54, 24, 8830-8836 (2020) -数据集
新型表面活性剂衍生含硫消毒副产物的高分辨率质谱鉴定Liberatore,香港;威斯曼特区;艾伦,J.M.;Plewa M.J.;瓦格纳,既有;麦肯纳,点;Weisbrod c;摩根大通(J.P.麦考德;Liberatore效力;伯内特,抓; Cizmas, L.H.; Richardson, S.D.环境科学与技术, 54, 15, 9374-9386 (2020) -数据集
风暴流驱动沿海温带雨林流域碳浓度、物种形成和溶解有机质组成费尔曼,J.B.;罩,大肠;本克先生,M.I.;威尔克J.M.;斯宾塞,R.G.M.地球物理研究生物地球科学杂志, 125, e2020JG005804 (2020) -数据集1,数据集2
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11亿年前的卟啉建立了由细菌初级生产者主导的海洋生态系统Gueneli:;麦肯纳,点;Ohkouchi:;Boreham C.J.;Beghin, j .;Javaux E.J.;布洛克,J.J.美国国家科学院院刊(PNAS)爱游戏提现客服地球科学进展,115,1-9 (2018)-数据集
中非森林火灾引起的高氮沉积Bauters m;德雷克卢铁荣;Verbeeck h;预示,美国;Herve-Fernandez p;鸡头,p;Podgorski特区;Boyemba f;马克莱莱,即;Ntaboba开出信用证; Spencer, R.G.M.; Boeckx, P.美国国家科学院院刊(PNAS)爱游戏提现客服, 115, 3, 549-554 (2018) -数据集
生物炭表面有机涂层对土壤肥力的影响哈格曼n;约瑟夫,美国;施密特,惠普;Kammann C.I.;哈特,j .;Borch t;年轻,R.B.;巴尔加,k;Taherymoosavi,美国;艾略特,K.W.; McKenna, A.; Albu, M.; Mayrhofer, C.; Obst, M.; Conte, P.; Dieguez-Alonso, A.; Orsetti, S.; Subdiaga, E.; Behrens, S.; Kappler, A.自然通讯, 8,1,1089 (2017) -数据集
深水地平线泄漏4年后:通过FT-ICR质谱分析揭示路易斯安那州盐沼沉积物中Macondo井油的分子转化陈,h;侯,a;Corilo y;林,问:;陆,j .;门德尔松,主义者;张,r;罗杰斯,r;麦肯纳,点环境科学与技术, 50, 17, 9061-9069 (2016) -数据集
石化与可持续燃料
最近,超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱法揭示了石油原油中含有的含杂原子(N,O,S)有机成分有超过2万种不同的元素组成(CcHhNnOo年代年代).因此,现在有可能思考石油所有化学成分的最终特征,以及它们的相互作用和反应性,我们把这个概念称为“石油经济学”。这些知识已经被证明能够根据地球化学来源和成熟度、蒸馏切割、提取方法、催化加工等来区分石油及其馏分物。开辟这一新领域的关键特征是(a)超高分辨率FT-ICR质量分析,特别是分辨C3与SH4元素组成不同的物种的能力(即0.0034 Da);(b)更大的磁场,一次覆盖整个质量范围;(c)外部质量滤波的动态范围扩展;和(d) Kendrick质量缺陷与标称Kendrick质量的图,作为分类不同化合物“类”(即N、O和S原子的数量)、“类型”(环+双键)和烷基化((-CH2)的手段。n)分布,从而将基于精确质量测量的元素组成唯一分配的上限扩展到>900 Da。同样的方法也被成功地应用于腐殖酸和富里酸、煤和其他复杂的天然混合物的分析,通常不需要事先或在线色谱分离。
引用:石油组学:化学分析的下一个巨大挑战,Acc。化学。Res., 2004, 37, 53-59
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